Nature子刊:科学家们深入量化钙钛矿特性

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楼主 2018-11-07 16:12:53
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由洛斯·阿拉莫斯国家实验室和莱斯大学领衔的一个科研团队创造了一种通用的缩放比例法来帮助调整用于光电子器件的二维钙钛矿材料的电子性质,这可能会促进低成本钙钛矿光电子领域的发展。

 

图片来源:Jean-Christophe Blancon /洛斯阿拉莫斯国家实验室

 

由洛斯·阿拉莫斯科学家Aditya Mohite和Jean-Christophe Blancon领导的研究人员今年夏天加入莱斯大学,他们研究了由晶体卤化物基钙钛矿化合物制成的量子阱中的激子的行为。研究成果已经以“Scaling law for excitons in 2D perovskite quantum wells”为标题发表在自然通信杂志上。

 

他们的研究可以创建一个规模化尺度器件,通过这个器件,实验室可以确定任何厚度的钙钛矿量子阱中激子的结合能,从而确定带隙结构。反过来,根据带隙结构可以有效的帮助下一代半导体材料的基础设计。

 

钙钛矿量子阱光电器件可以在量子尺度上转换和控制光,低于100纳米的反应遵循经典力学所规定的原理。

 

将光转化为电的太阳能电池是光电子器件。因此,将电转化为光的设备,包括发光二极管(LED)和无处不在的能够为条形码阅读器、激光打印机、光盘播放器和其他设备供电的半导体激光器。研究人员表示,朝着最大化效率迈出的任何一步都会对整个行业的发展产生广泛影响。

 

他们研究的激子是电中性的准粒子,只有当电子和电子空穴结合在绝缘或半导体固体中时才存在,就像量子阱用于捕获粒子进行研究一样。

 

研究中使用的量子阱由西北大学化学家Mercouri Kanatzidis实验室和Mohite实验室合成的。它们是基于具有特殊分层结构的钙钛矿化合物,或称之为Ruddlesden-Popper相(RPP)。这类材料具有独特的电子和磁化特性,可用于金属空气电池。

 

“理解激子的性质并产生激子束缚能的一般标度律是设计任何光电子器件所需的第一个基本步骤,如太阳能电池,激光器或检测器,”Mohite说,他将成为莱斯大学化学和生物分子工程系的副教授。

 

之前,研究人员发现他们可以通过改变原子厚度来调节RPP钙钛矿层内的激子和自由载流子的共振。这似乎改变了激子的质量,但科学家直到现在才能观测到这种现象。

 

“改变这些半导体的厚度,使我们对单层二维材料和三维材料之间的准维度、中间物理学有了基本的了解,” 现为洛斯·阿拉莫斯国家实验室研究科学家,同时也是上述文章的共同作者Blancon说。“我们在非合成材料领域首次实现了这一目标。”

 

洛斯·阿拉莫斯国家实验室的科学家Andreas Stier在60T的磁场强度下测试了这些量子阱,以直接探测激子的有效质量,这对于二维钙钛矿材料的激子建模和理解能量输运都是极为关键的。

 

将样品带到莱斯大学使得研究人员能够同时将它们暴露于超低温、高磁场和偏振光下,这种功能仅由独特的分光镜才能观察,这种分光镜是由本文的共同作者、物理学家Junichiro Kono指导的带有宽带光学的莱斯大学先进磁体(RAMBO)。

 

由Blancon在洛斯·阿拉莫斯进行的先进光学光谱学测试(即将在莱斯大学Mohite实验室的中提供的一种能力)提供了对RPP内的光学跃迁的直接探测,以导出激子结合能,这是突破激子结垢的基础,同时也是本文所述的量子阱厚度法。

 

将他们的结果与法国INSA物理学教授Jacky Even设计的计算模型相匹配,研究人员确定,最多五层的钙钛矿量子阱中的激子的有效质量比其三维体积中的有效质量大两倍。

 

Blancon说,当它们接近五层(3.1纳米)时,电子和空穴之间的结合能会显著降低,但仍大于100毫电子伏特,使其足够稳健,可在室温下使用。例如这将允许设计具有颜色可调性的高效发光器件。

 

实验和计算机模型数据使他们能够创建一个能够预测任意厚度的二维或三维钙钛矿中激子结合能的量表。研究人员发现,超过20个原子厚度(大约12纳米)的钙钛矿量子阱可以从量子激子过渡到在室温下通常在三维钙钛矿中看到的经典自由载流子。

 

“这是我们展示RAMBO在高影响材料研究中使用的独特功能的绝佳机会,”Kono说。“凭借出色的光学接入,这种基于微型线圈的脉冲磁体系统使我们能够在高达30T的高磁场中执行各种类型的光谱学实验。”

 

研究人员指出,虽然实验是在超低温下进行的,但他们观察到的结果同样也应该适用于室温。

 

“这项工作代表了一个基本而非直观的结果,我们确定了Ruddlesden-Popper 二维混合钙钛矿中激子结合能的普遍缩放行为,”Mohite说。“ 这是几十年来一直难以捉摸的基本测量,但在基于这类材料设计任何光电子器件之前,对其的基本测量至关重要,并且可能在未来设计例如零阈值激光器二极管和光电子多功能异质材料用到这种测量方法。”

 

原文来自nanowerk,原文题目为:Scientists go deep to quantify perovskite properties,由材料科技在线汇总整理。

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